近日，我校国际前沿科学研究院（以下简称“前沿院”）张助华/郭万林团队和湖南大学化学化工学院何勇民教授、新加坡南洋理工大学刘政教授团队合作，通过精确第一性原理计算与实验相结合的方式，设计了单原子层贵金属催化剂，该研究成果以“Amorphizing noble metal chalcogenide catalysts at the single-layer limit towards hydrogen production”为题在线发表在《Nature Catalysis》，并入选三月杂志封面。 

合理设计贵金属催化剂，并提高其利用率对工业应用来说至关重要。当前，具有高活性和选择性的贵金属催化剂（如铂、钯等）常被用于电解水产氢，燃料电池和空气电池等能源领域。然而，地球储量稀少（如铂地壳含量仅为亿分之五）和成本高昂（如铂200-250元/g）阻碍了贵金属催化剂的大规模应用。以汽车市场为例，为了满足燃料电池系统的成本控制需求，电池中的Pt含量已从2018 年的0.117 g/kWgross 减少为2020 年的0.108 g/kWgross，预计在2025 年将降至0.064 g/kWgross。因此，如何提高贵金属利用率是当前研究的主要方向。贵金属纳米化是提高其利用率并降低重量负载的有效通用策略。目前，已有各种各样的贵金属纳米结构被报道，从大的三维的多孔结构、二维纳米片结构，一维的纳米线，到小的零维的纳米团簇乃至单个原子即单原子催化剂。照此趋势，贵金属的利用将最终演变为单原子层催化。即，几乎所有的贵金属原子都有可能作为活性位点参加反应。

为了实现单原子层催化，该研究团队利用二维材料自身的原子层结构特征，通过第一性原理计算预先模拟了非晶化PtSex的结构特征和结构稳定性，通过理论计算预测了非晶化转变零界点，并指出非晶态下材料可能具备的优良催化性能。随后在实验上采用低温非晶化策略，以SiO2为基底制备出晶圆大小的非晶PtSex薄膜，这使得单原子层的铂具有较高的原子利用率(~26 wt%)。这种无定形的PtSex(1.2 < x < 1.3)具有完全激活的非晶表面，易于催化反应，相对于纯铂表面具有接近100%的电流密度，能够在2英寸晶圆上可靠地持续产氢。此外，用这种PtSex做电极的电解槽可以产生1000 mA cm−2的高电流密度。这种非晶化策略还可以推广到其他贵金属，包括Pd、Ir、Os、Rh和Ru元素，证明单原子层催化具有普遍性。

该研究有望拓展当前催化剂体系的设计并降低贵金属催化剂的应用成本。论文发表于国际公认的催化领域顶级期刊《Nature Catalysis》, 前沿院团队张助华教授为通讯作者、博士后刘立仁（现南京工业大学副教授）为共同第一作者，共同作者还包括赵志强，以及郭万林院士。

文章链接：https://doi.org/10.1038/s41929-022-00753-y