近日，我院郭万林院士团队的张助华教授等人通过密度泛函理论的模拟计算，预测了二维碲化钛具有层数可叠加的室温量子反常霍尔态，该研究成果以“Robust Quantum Anomalous Hall States in Monolayer and Few-Layer TiTe”为题在线发表在Nano Letters上。

计算机在工作时会遇到发热、能量损耗、速度变慢等问题。这是因为电子在芯片中运动时没有特定的轨道，会与杂质、缺陷、彼此等发生相互碰撞造成能量损耗。而处于量子霍尔态电子的运动是无能量损耗的，因此，可用于制备低能耗的高速电子器件。但是，要产生量子霍尔效应需要几十特斯拉的强磁场环境，这使得设备体积庞大，价格昂贵，很难在人们日常生活中得到广泛应用。而量子反常霍尔效应不需要任何外加磁场就可以实现量子霍尔态，更容易应用到人们日常所需的电子器件中。然而目前具有本征量子反常霍尔效应的MnBi2Te4工作温度远低于液氮（77 K）。层间反铁磁耦合的特点使得它只有在奇数层才表现为量子反常霍尔绝缘体。因此，为制造低能耗的高速电子器件，仍需寻找更高工作温度、不依赖层数的量子反常霍尔绝缘体。

该研究团队基于密度泛函理论（DFT）和高通量计算，在第四、五周期的过渡金属与锑、碲、碘的四方晶格体系中寻找到了新的室温量子反常霍尔绝缘体——二维碲化钛。碲化钛从单层至体块均具有铁磁半金属性，其居里温度随着层数增加而增加。单层碲化钛的居里温度可达650 K，体块时增加至760 K，远高于室温。单层时拓扑能隙为261 meV，至三层逐渐降至142 meV，仍远高于电子从室温环境中可获得的能量（约为25.8 meV）。这些特点表明，二维碲化钛不仅有望在室温下实现量子反常霍尔效应，而且可以通过少数层堆垛获得等效高陈数的量子反常霍尔绝缘体，为研究马约拉纳费米子和拓扑磁电等新颖量子物理提供了一个理想平台。

 图1. (a) 单层碲化钛原子结构示意图。

图2. (a)不考虑自旋轨道耦合效应的碲化钛单层能带结构。(b) 靠近狄拉克锥的三维能带结构。(c) 钛原子之间的交换耦合示意图。

图3. (a)考虑自旋轨道耦合效应的能带结构； (b) 反常霍尔电导与费米能的函数关系；(c) 动量空间中已占居的能带对贝里曲率分布的贡献；(d) 沿(100)方向的拓扑边缘态。

在碲化钛层内，钛原子之间通过e-t2轨道之间的电子交换形成强的铁磁耦合。蒙特卡洛模拟估算的单层碲化钛居里温度高达650 K，远超室温。同时，由于碲原子较大的半径和质量，碲化钛具有强自旋轨道耦合效应，在狄拉克点上打开了可抑制室温热激发的电子能隙(261 meV)，为在室温附近实现和利用量子反常霍尔效应提供了可能。

图4. (a) 双层碲化钛的拓扑边缘态；(b)三层碲化钛的拓扑边缘态；(c)2-5层碲化钛穿越费米能级的狄拉克锥；(d) 三维碲化钛的能带结构。

关于双层堆垛的研究显示，碲化钛层间通过d-pz/py-pz-d超超交换形成层间铁磁耦合。更为独特的是，双层至五层的碲化钛，均依然具有狄拉克铁磁半金属态，而体块则退化为平庸的铁磁半金属。随着堆垛层数增加，自旋轨道耦合所打开的能隙从单层的261 meV减少到三层的142 meV。双层和三层碲化钛的半无限长条带模型的能带显示他们分别具有4和6条连接导带和价带的拓扑边缘态，证明陈数通过层数可叠加。这些特性意味着少数层碲化钛不仅可在室温下维持量子反常霍尔绝缘态，还可以实现高陈数的输运行为。

单层碲化钛具有远超室温的居里温度、较大的拓扑带隙、有望在室温下实现量子反常霍尔效应。更为罕见的是，碲化钛层与层之间为铁磁耦合，因而可通过层数堆垛获得更高陈数的量子反常霍尔绝缘体，为开展基于高陈数量子反常霍尔绝缘体的基础和应用研究提供了新途径。

该研究团队预测了具有高居里温度、大拓扑能隙且陈数通过层数可叠加的量子反常霍尔绝缘体——二维碲化钛。该结果为探索室温甚至更高温度下的新奇量子现象提供了选择。

南京航空航天大学的博士研究生轩啸宇为论文第一作者，共同作者有郭万林院士、张助华教授和美国内华达大学的陈长风教授。该项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省自然科学基金等的资助。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c01421